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水分子在伊利石表面的吸附作用机理分析(3)
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摘要:图12 None-K-001 面电子态密度Fig .12 None-K-001surface electronic density 见图11、12,在水分子吸附之前,水分子中H 原子的1s 轨道处在EF 附近,态密度较高,具有较大
图12 None-K-001 面电子态密度Fig .12 None-K-001surface electronic density
见图11、12,在水分子吸附之前,水分子中H 原子的1s 轨道处在EF 附近,态密度较高,具有较大的反应活性,而在水分子吸附之后,水分子中H 原子与表面O 原子的处在EF 附近的电子态密度都降低(主要是表面氧原子的2p 轨道),说明吸附完成后整体的能量降低,体系更加稳定,也印证了静电势的分析。
见图11,在-12.4 eV~-5 eV 附近,H 原子的1 s轨道与O 原子的2 p 轨道存在较多的重叠,具有较强的成键作用,而在2.3 eV~5 eV 范围内,则存在着反键作用,但是作用强度低于成键效果。见图12,在-7.2 eV~-5.3 eV 附近存在着成键作用,形成了较弱的氢键,有利于水分子的吸附。
表3 水分子在IN-K-001 面吸附前后原子的mulliken电荷分析Table 3 Analysis of mulliken charge of atoms before and after adsorption of water molecules on IN-K-001 surface原子 吸附状态 s p 电荷/eV IN-K-001 H1 Before 0.47 - 0.53 Aたer 0.47 - 053 H2 Before 0.48 - 0.52 Aたer 0.63 - 0.37 O3 Before 1.85 5.35 -1.20 Aたer 1.84 5.33 -1.18
表4 水分子在None-K-001 面吸附前后原子的mulliken电荷分析Table 4 mulliken charge analysis of atoms before and after adsorption of water molecules on the None-K-001surface原子 吸附状态 s p 电荷/eV IN-K-001 H6 Before 0.47 - 0.53 Aたer 0.47 - 053 H7 Before 0.48 - 0.52 Aたer 0.49 - 0.51 O8 Before 1.83 5.35 -1.18 Aたer 1.84 5.33 -1.17
表3、4 可知,当水分子吸附到伊利石表面时,成键处氧原子荷负电荷均减少,相应的与之吸附的H 原子荷正电荷数也减少了,结合电子态密度分析可知,并未形成化学键,没有产生电子的转移,而仅仅是形成了电子的聚集。
3 结 论
(1)通过模拟水分子在伊利石IN-K-001 面与None-K-001 面的吸附,确定了水分子在伊利石表面主要是以氢键为主的物理吸附。
(2)伊利石表面静电势负值区域面积大于静电势为正的区域,极小值点个数大于极大值点个数,氧原子附近存在着大量的极值点,这有利于水分子的吸附。水分子吸附后,伊利石表面静电势值较大的红色区域面积增大,吸附活性位点增加。
(3)水分子在伊利石表面稳定吸附后,水分子中的氢原子与表面氧原子之间发生了电子的聚集,电子态密度整体降低, 整个体系的能量降低,导致水分子的吸附更加稳定。
[1] 王进,曾凡桂,王军霞.钠蒙脱石水化膨胀和层间结构的分子动力学模拟[J].硅酸盐学报,2005,33(8): J,Zeng F G,Wang J Dynamics Simulation of Hydration Expansion and Interlayer Structure of Sodium Montmorillonite[J].Journal of The Chinese Ceramic Society,2005,33(8):996-1001.
[2] 王进.蒙脱石层间结构的分子力学和分子动力学模拟研究[D].太原:太原理工大学, Jin. Molecular mechanics and molecular dynamics simulation of interlayer structure of montmorillonite [D].Taiyuan: Taiyuan University of Technology,
[3] 王进,曾凡桂,王军霞.锂-钠-钾水化蒙脱石层间结构的分子动力学模拟[J].化学学报,2006,64(16): Wang J,Zeng F G,Wang J Dynamics Simulation of Interlayer Structure of Lithium- sodium- and Potassium Hydrated Montmorillonite[J].Acta Chimica Sini ca,2006,64(16):
[4] Wang J, Kalinichev A G, Kirkpatrick R J, et al. Structure,Energetics, and Dynamics of Water Adsorbed on the Muscovite(001) Surface: A Molecular Dynamics Simulation[J]. The Journal of Physical Chemistry B, 2005, 109(33): -.
[5] Kerisit S, Liu C. Molecular Simulations of Water and Ion Diffusion in Nanosized Mineral Fractures[J]. Environmental Science & Technology, 2009, 43(3): 777-782.
[6] 陈攀,孙伟,岳彤.季铵盐在高岭石(001)面上的吸附动力学模拟[J].中国矿业大学学报,2014,43(2):294-299 Chen Pan, Sun Wei, Yue on Adsorption Kinetics of Quaternary Ammonium Salt on Kaolinite (001)Surface[J].Journal of China University of Mining &Technology,2014,43(2):294-299
[7] Alvim R S, Miranda C R. First Principles Characterization of Silicate Sites in Clay Surfaces.[J]. Physical Chemistry Chemical Physics Pccp, 2015, 17(7):4952-4960.
[8] Peng C, Min F, Liu L, et al. A Periodic DFT Study on Adsorption of Water on Sodium-montmorillonite (001) Basal and (010) Edge Surface[J]. Applied Surface Science, 2016,387:308-316.
[9] Peng C, Min F, Liu L, et al. The Adsorption of Ca OH+ on(001)Basal and (010) Edge Surface of Na-Montmorillonite: a DFT Study[J]. Surface & Interface Analysis, 2016.
[10] Long X H, Chen Y, Chen J H, et al. The Effect of Water Molecules on the Thiol Collector Interaction on the Galena (Pb S) and Sphalerite (Zn S) Surfaces: A DFT Study[J]. Applied Surface Science, 2016, 389: 103-111.
[11] Long X H, Chen J H, Chen Y. Adsorption of Ethyl Xanthate on Zn S(110) Surface in the Presence of Water Molecules: A DFT Study[J]. Applied Surface Science, 2016,370: 11-18.
文章来源:《中国表面工程》 网址: http://www.zgbmgc.cn/qikandaodu/2021/0708/650.html