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颗粒聚集体对两性颗粒无水泡沫表面性质的影响(3)
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摘要:Fig.2 FTIR of particlesa. Bare silica particles;b. uniformly modified particles;c.JP1;d.JP2. Fig.3 Fluorescence microscope image of Janus particles with green fluorescence dispersed in the solut
Fig.2 FTIR of particlesa. Bare silica particles;b. uniformly modified particles;c.JP1;d.JP2.
Fig.3 Fluorescence microscope image of Janus particles with green fluorescence dispersed in the solution
Fig.4 Contact angle of oil mixtures and particles
2.4 Janus颗粒胶体的表面性质
2.4.1 接触角与润湿性 在不同油混合物的接触角测量结果(图4)中,用氟碳链覆盖的光滑石英表面所测量的接触角数据以cosθ表示,旋涂法测量的粗糙接触角数据用cosθCB表示,用于研究平滑表面与粗糙表面对接触角的影响. 颗粒以旋涂法放置于基板上,形成了颗粒单层紧密排列的粗糙表面[20],使测量的接触角偏离了颗粒表面材料所具有的接触角. 该接触角的测量结果符合由Cassie-Baxter方程描述的复合表面[21],即具有凹入曲率的微结构表面. 另外,粗糙表面接触角发生显著变化时,即cosθCB跨越0点,对应的cosθ值与颗粒表面材料相关. 氟碳链覆盖颗粒的面积越大,颗粒对具有较低表面张力的油相(即cosθ越大)显示出疏油性(cosθCB>0).
放置在静止液体表面的颗粒的润湿行为由图5示出. 随着液体表面张力的增加,从光滑的氟碳链覆盖的表面获得的cosθ值同时增大,液体顶部的表面出现明显的不溶颗粒. 这种颗粒不润湿的情况与颗粒形成粗糙表面测量的结果具有相关性. 干燥的颗粒以蓬松状态直接向油相倾倒,如果在油相表面能形成足够强壮的、由颗粒组成的亚稳态Cassie-Baxter 状态[16],那么疏油表面将会形成,并阻止其它颗粒接触油相,宏观表现为颗粒不润湿. 相反,如果油相表面由颗粒组成的亚稳态Cassie-Baxter 状态鲁棒性不足,在手动振荡或重力作用下,颗粒或颗粒团聚体接触油相并浸没在油相中. 亚稳态鲁棒性与颗粒表面材料润湿角密切相关,即不同类型的颗粒具有明显不同的润湿转折点.JP1润湿性转折点位于均匀修饰颗粒右侧,JP2 没有发现润湿转折点. 这与颗粒上接枝的烷烃链数量有关. JP2 上尽管存在氟碳链,但由于烷烃链覆盖的面积太大,使颗粒整体表现出强烈的亲油性.
2.4.2 泡沫体积与表面张力 颗粒的起泡能力如图6(A)和(C)所示. 可见,JP1和均匀修饰颗粒产生了较为丰富的泡沫,而在任何情况下润湿的JP2 基本不产生泡沫. 结合表面张力下降程度的实验结果,泡沫体积变化与颗粒表面活性相关. 由于Janus颗粒非对称结构的存在,JP1比均匀修饰颗粒表面活性更高,使JP1的泡沫的最大体积更大. 显而易见的是,即使Janus颗粒具有更高的表面活性,泡沫体积也并不总是比均匀修饰颗粒的大. 由于JP1和JP2比均匀修饰颗粒偏亲油,导致Janus颗粒需要在表面张力更大的液体中产生泡沫.
在油相中有无颗粒条件下的表面张力差如图6(B)所示. 颗粒吸附在表面上会导致表面张力下降. 无论均匀修饰颗粒还是Janus 颗粒,表面张力的下降程度和泡沫体积有一个最大值. 表面张力下降程度的最大值出现时,cosθ大于0.39(θ<70.1°),而泡沫体积的最大值出现时,cosθ大于0.49(θ<67.0°). 许多研究人员得到的关于颗粒稳定的泡沫的结论为:颗粒接触角等于90°时泡沫最稳定[9,22~24]. 值得注意的是,在这一结论中,默认颗粒是以单一的、独立的形式向界面吸附. 如果基于这些理论,在单个颗粒的接触角接近90°时,表面张力的下降程度应该最大,这与本文研究结果不符. 结合图4可见,在粗糙表面的亲油-疏油状态发生转变(即cosθCB跨越0点)的cosθ值附近,表面张力下降幅度最大. 这对应着颗粒是否向表面吸附与颗粒构成的粗糙表面的接触角θCB相关,而不是单个颗粒表面的接触角θ,为此本文开展了进一步研究.
Fig.5 Wettability of particles on the oil?air surface measured by changing the oil phase substanceWetted(yellow band): particles completely immersed in the oil; partly wetted(red band):some particles immersed in the oil;non?wetted(blue band):particles all stay above the oil?air surface.
Fig.6 Particle?stabilized oil foam volume and corresponding surface tension difference prepared by hand shaking(A) Foaming volume; (B) oil?air surface tension difference between the original and particle?containing oil; (C) a photo of some foam systems. Round:uniformly modified particles;square:JP1;diamond:JP2. Filled and open symbols show the oil containing particles was ultrasonically pretreated and non?pretreated,respectively.
Fig.7 Presence of JP1 agglomerates in oil mixture(A)Particle size distribution;(B)flocculated aggregates visible to the naked eye fall off from top.
2.4.3 颗粒团聚体的影响 值得注意的是,如果粒子首先用超声波分散在液体中,然后以相同的方式振荡,则颗粒产生的泡沫高度有所下降[图6(A)]. 因此对比了振荡和超声波处理后的颗粒在液体中团聚体的粒径大小. 采用动态光散射仪间接表征了颗粒在液体中的团聚情况[图7(A)]. 可以看出,振荡后的液体中有较多物质的粒径大于单个颗粒直径,而且粒径分布很宽. 这证明液体中存在明显的颗粒团聚体. 由于颗粒本身存在巨大的表面能,多数颗粒在空气中已经自发团聚. 颗粒在液体中大多也以团聚体的方式存在. 少量空气被密封在浸没于油相中的颗粒团聚体内部,这部分不与外界联通的空气提供了额外的压力,进而阻止了进一步渗透. 这种颗粒团聚体表面同样形成了由Cassie-Baxter方程描述的复合表面,该复合表面的形成保护了构成团聚体的颗粒不被完全润湿,并使团聚体表面具有合理的疏油性(cosθCB的值接近0),从而在热力学上团聚体便于发生吸附[25]. 而溶液经超声波处理后颗粒被润湿,团聚体被破坏使尺寸变小,并且均匀分布在溶液中. 图6(B)显示了在经超声波处理后的表面张力测试数据,同样表明团聚体被破坏后,被润湿的颗粒不再倾向于吸附在表面上.
文章来源:《中国表面工程》 网址: http://www.zgbmgc.cn/qikandaodu/2021/0708/648.html
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